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文|柳八原
编辑|柳八原
随着全球工业化和城市化的快速发展，水环境污染已经成为当今世界面临的严重挑战之一。
水是我们生活的重要组成部分，但随着工业、农业和生活废水的不断排放，水体中的重金属污染问题变得越来越严重。
重金属污染，尤其是铜（Cu（II））等重金属离子的存在，对生态系统和人类健康构成了巨大威胁。这些重金属可以累积在食物链中，最终进入我们的食物，对我们的身体健康产生潜在危害。
在过去的几十年中，科学家们努力寻找吸附材料，以解决这一严重的环境问题。吸附材料是一种能够将污染物从水中吸附到其表面的材料。
它们的吸附性能通常取决于其结构、表面性质和孔隙结构。因此，设计和合成高效的吸附材料对于解决水体中的重金属污染至关重要。
本研究旨在开发一种新型的Cu（II）吸附剂，即MgY2O5@g-C3N4纳米材料，通过深入的实验和分析，探讨其吸附性能和吸附机制。这种纳米材料的合成方法以及其在Cu（II）吸附中的应用潜力将在本文中得到详细介绍。
对于MgY2O4@g-C3N4纳米吸附剂，0.011摩尔的MgO和0.002摩尔的Y2O3纳米颗粒（Sigma Aldrich）被分散在0.110升的异丙醇中，使用超声波浴在0.40小时内进行处理。
向酒精溶液中加入0.89克的g-C3N4纳米片后，将混合物在500 rpm下再次超声处理0.40小时。
将混合物在电动烘箱中加热，在75°C下持续24小时，获得的纳米吸附剂在淬火前被研磨，所得材料进行退火处理，持续1.5小时，温度为145°C。
使用配备有Cu-K辐射源（λ = 1.5418 ?）的XRD系统，检查MgY2O4@g-C3N4纳米复合材料的晶性和结构特征。
利用Micro-metrics ASAP 2020分析仪，在196°C下进行N2吸附/脱附来估算纳米复合材料的表面积。
利用带有电子色散X射线（EDX）光谱仪的透射电子显微镜（TEM），对形态和元素组成进行了检测。采用X射线光电子能谱（XPS）来探测合成纳米材料的表面化学性质。
FTIR用于研究Cu（II）消除前后的MgY2O4@g-C3N4纳米材料的功能基团的变化。
在批量实验中，研究了Cu（II）在MgY2O4@g-C3N4纳米杂化材料上的吸附等温线。
在0.025升的玻璃瓶中，加入了10毫克MgY2O4@g-C3N4，并加入了浓度从5到200 ppm不等的Cu（II）。
溶液连续搅拌24小时。达到平衡后，过滤纳米复合材料，并使用原子吸收光谱法来定量Cu（II）浓度。
计算了任意给定时间吸附的Cu（II）离子数量，以及随后的平衡量qt和qe。
其中计算公式如下：
V、C0、Ce和Ct代表了溶液体积（升）、初始浓度、平衡浓度和Cu（II）金属离子在溶液中的时间t浓度（毫克/升），而m代表了吸附剂的质量（克）。
实验中进行了三次测量，计算平均值。
再生实验中，Cu（II）离子吸附剂吸附后的溶液被过滤，以分离吸附剂，用去离子水洗涤三次，浸泡在稀释的硝酸中，然后在300 rpm的振荡下在60分钟后过滤，用去离子水冲洗吸附剂，在80°C下干燥15小时，然后进行下一个吸附循环。
MgY2O4@g-C3N4纳米材料的XRD图案显示出尖锐的衍射峰，峰宽相对较宽且强度适中，表明其形成了良好的纳米晶相。利用High Score仪器来识别峰值表明存在MgO、Y2O3和g-C3N4相。
g-C3N4纳米片的衍射峰在2θ = 12.84°和27.36°处，与六角结构的（100）和（002）面内结构相匹配（JCPDS卡号87-1526）。
在36.72°、42.84°和61.84°处，观察到不同峰对应于MgO立方对称的（111）、（200）和（220）晶面。
而峰值20.30、29.31、33.74、39.72、48.41、53.02和57.51°分别对应于纯立方体心结构Y2O3的（211）、（222）、（400）、（332）、（440）、（611）和（622）米勒指数（JCPDS No. 41-1105）。
适当的吸附剂必须具有大量的吸附位点，如MgY2O4@g-C3N4纳米颗粒，材料的表面积、孔体积和大小应足够大。
氮气吸附-脱附研究表明，MgY2O4@g-C3N4纳米颗粒是一种介孔材料，具有IUPAC类型IV吸附等温线。
该等温线与H1型滞后回线相关，其表明存在均匀介孔和刚性网络效应的有限分布。
MgY2O4@g-C3N4纳米材料的比表面积、总孔体积和平均孔径分别为90.51 m2/g、0.356 cc/g和2.53 nm。
吸附剂的巨大比表面积和多孔性将暴露大量吸附位点，导致高吸附效率。
所制备的MgY2O5@g-C3N4纳米材料的TEM图像中，显示出二维纳米片状颗粒。
在MgY2O5@g-C3N4纳米材料中，MgO和Y2O3纳米颗粒的结合呈现出平均大小，其数值在20到50纳米之间。
EDX谱显示出可识别的Y、Mg、N、O和C峰，从而验证所制备复合材料的纯度。
而C、N、O、Mg和Y的组成清晰地展示了这些元素在受检颗粒中的均匀分布。
XPS被用于研究MgY2O5@g-C3N4纳米材料的表面化学成分，分析XPS与g-C3N4与Y2O3和MgO之间的相互作用。
在实验中，O 1s、Y 3d、Mg 2p、C 1s和N 1s区域的XPS，获得其调查光谱和高分辨率XPS光谱。调查光谱中MgY2O5@g-C3N4纳米材料表面存在C、N、O、Y和Mg。
窄的O 1s峰可以分解为三个峰，其结合能分别为530.64、532.36和533.90电子伏特，分别对应于层状Y2O3和/或MgO的晶格氧以及吸附的H2O或表面羟基氧。
在实验数据中，三个主要峰分别位于157.96电子伏特、159.11电子伏特和160.25电子伏特处，其反映了Y3d对Y金属的Y2O3氧化物的（3d5/2和3d3/2）的化学态。
Mg XPS谱图中的51.45电子伏特信号，可能归因于MgO的特征Mg 2p峰。
在光谱中显示了高分辨率的C 1s谱，其中具有两个明显的峰，分别位于284.97和287.60电子伏特，这归因于C-C和C=N/C=O状态的碳。
光谱中还显示了高分辨率的N 1s谱，也具有三个明显的峰，分别位于398.27、400.41和404.17电子伏特，分别归因于吡啶N、吡咯N和石墨N，所以MgY2O5@g-C3N4纳米材料表面富含含氮功能基团。
实验中展示了Lagergren PFO动力学模型，其中k1（1/min）为速率常数，qe为平衡时去除的Cu（II）离子的最大量。
关于PSO定律，k2代表速率常数（g/mg·min），初始吸附速率（h0）可以通过h0 = k2.qe来确定。
半衰期t1/2 = 1/（k2.qe2）是Cu（II）金属离子在此时间段内，所去除至金属离子平衡浓度的一半时间。
对于IPD机制模型，提供边界层厚度的参数C，是从截距中获得的，而速率常数kdif1（mg/g·min1/2）是从斜率计算得出的。
回归系数R2将用于检验这些模型的有效性，其中显示了通过动力学模型分析测定的Cu（II）吸附值的估计变量。
PSO模型完美地模拟了Cu（II），在MgY2O4@g-C3N4纳米材料上的吸附动力学数据。
计算得出的qe = 86.88 mg/g与确定的qe = 86.88 mg/g完全吻合。而PSO模型可用于预测金属离子在活性炭上的吸附，PSO动力学模型可用于确定吸附过程的全部步骤，如外膜扩散、吸附和内部颗粒扩散。
其中实验数据已经通过qt vs. t图模拟，初始速率a和β值分别从截距和斜率中导出。
参数α和β分别为初始吸附速率常数（mg/g min），和表面覆盖度以及化学吸附的活化能（g/mg）。
Elovich模型的数据拟合由R2（即0.9422）表示，与Elovich方程的相对匹配，证实了化学吸附对吸附过程的控制，还与PSO动力学模型一致。动力学实验的数据，被用来评估纳米材料的颗粒内扩散动力学模型。
其中颗粒内扩散图可能呈现多线性，在吸附过程中可能发生多个步骤，结果表明大多数数据点将位于两条直线内。
MgY2O4@g-C3N4纳米材料的kdif2小于kdif1值，说明颗粒内扩散，是制约Cu（II）吸附到制备的纳米材料上的速率决定步骤。
在开始阶段直线的轻微偏离，表明颗粒内扩散可能不是Cu（II）离子吸附到MgY2O4@g-C3N4纳米材料的唯一限速步骤，还涉及到其他可能的表面吸附过程，这种情况也影响了总吸附速率。
所以直线的轻微偏离，表明颗粒内扩散可能不是抑制Cu（II）吸附到纳米材料的唯一因素。
在MgY2O4@g-C3N4的FT-IR谱中，出现在3030—3300 cm^-1范围内宽而弱的峰，而这归因于N-H的伸缩，表明氢附着到氮原子上。
位于2168 cm^-1处的峰对应于C≡N，但在804 cm^-1处的尖锐峰属于七氮环。
在900和1800 cm^-1范围内的宽峰表示s-三嗪衍生物的存在。1445 cm^-1的伸缩可以分配给三嗪环（C3N3），而1316和1638 cm^-1的最大值来自七嗪（C6N7）单元。
根据FTIR谱分析，g-C3N4是C3N3和C6N7单元的石墨组合。通过FTIR分析确定了Cu（II）在MgY2O4@g-C3N4纳米材料上的吸附。
在Cu（II）吸附后的MgY2O4@g-C3N4纳米材料中，O-H和末端氨基基团的伸缩峰频率较低。
三嗪环模式的峰从885 cm^-1轻微移动到895 cm^-1，而561和668 cm^-1的伸缩振动模式发生了明显的变化，显示了Cu（II）和MgY2O4的氧原子之间π-π堆积桥的反应。
MgY2O4@g-C3N4的功能基团（OH、CN和N-H）和三嗪环（C3N3）的p电子分布可能通过化学吸附途径，负责Cu（II）离子与吸附剂表面的结合。
FTIR研究表明，三嗪环起到Lewis碱的作用，并有助于Cu（II）的去除过程。
MgY2O4@g-C3N4纳米材料对水中Cu（II）的吸附趋势进行比较。MgY2O4@g-C3N4纳米材料迅速从水溶液中去除Cu（II），因为达到平衡所需的时间较短，仅为40分钟。
MgY2O4@g-C3N4纳米材料与其他纳米结构相比，该纳米材料的异质结构具有更高的吸附能力，为290.7 mg/g，而其他纳米结构的吸附能力为7.4–150 mg/g。
MgY2O4@g-C3N4对Cu（II）的高吸附性能，归因于其具有高孔度的卓越纳米结构。
所以MgY2O4@g-C3N4成为一种适用于去除水中各种重金属离子的良好且具有潜力的吸附剂。
吸附剂的多次使用，对于降低废水管理成本以及限制这些吸附剂的大量消耗至关重要。
通过连续进行四个吸附循环的广泛研究，使用相同的MgY2O4@g-C3N4纳米材料。结果显示，在第一次和第四次循环之间，降解百分比仅略微下降，不到10%。
这种降低主要是由于MgY2O4@g-C3N4纳米材料微孔部分的饱和引起。MgY2O4@g-C3N4纳米材料可以有效地处理负载有矿物污染物的废水，所以这种轻微的降低被认为是可以忽略的，因为大多数工业吸附剂在孔隙饱和后，寿命仅为几个月，而且难以脱附。
从不同角度考虑MgY2O4@g-C3N4的经济分析，吸附剂由石墨烯碳氮化物（g-C3N4）制备，从最丰富的地球元素（碳和氮）合成，以在其共轭层结构中形成强共价键，并与廉价的前驱体Y2O3和MgO形成结合。
吸附剂在49分钟内具有高达86.65 mg/g的吸附能力，并且可以有效地重复使用四次，并在高pH下沉淀Cu(II)离子，以获得可用于制备高价值铜化合物的氢氧化物。
我们制备并测试了MgY2O5@g-C3N4纳米材料，将其作为水中Cu（II）吸附剂材料。
BET和TEM分析验证了材料的纳米材料形态，在pH值为3.0的条件下，MgY2O5@g-C3N4纳米材料展现出出色的Cu（II）吸附能力。
Cu（II）在MgY2O5@g-C3N4纳米材料上的吸附符合等温线模型，最大理论吸附容量为290.7 mg/g。
吸附动力学表明，可以使用伪二阶模型来描述吸附过程，FTIR检查显示中，MgY2O5@g-C3N4纳米材料表面富含羟基官能团，络合主导了Cu（II）吸附。
由于其易于制备和高吸附能力，MgY2O5@g-C3N4纳米颗粒在环境污染处理中，作为去除水溶液中Cu（II）的吸附剂具有巨大潜力。
可重复使用性分析的结果显示，在第一次和第四次循环之间，降解百分比仅略微下降，不到10%。由此证明，MgY2O4@g-C3N4纳米材料，可以有效地用于处理负载有矿物污染物的废水。
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